ISOTOPIC為放射性廢物分析和表征應(yīng)用中遇到的各種伽馬射線測量問題提供了實(shí)用的集成解決方案。它可分析高分辨率、高純鍺(HPGe)譜,以及確定大體積樣品的測定結(jié)果。
ISOTOPIC可以“開箱即用”,用于作為易操作移動系統(tǒng)(如ORTEC ISO-CART-85)的一部分,或者被集成到自動化系統(tǒng)中,例如,用于退役項(xiàng)目中大型容器的高通量測量。
適用性
適用于以下幾何形狀:
- 箱、桶、管或表面(準(zhǔn)直探測器)
- 封閉幾何小容器(例如帶端蓋的瓶子)
- 土壤和地表的大面積測定(非準(zhǔn)直探測器:M-1方法)
ISOTOPIC提供了許多標(biāo)準(zhǔn)幾何形狀“模板”,可以從中開發(fā)出特定的測量配置。這些模板包括圓柱體(從頂部和側(cè)面;包括帶襯里的圓柱體(管道))、箱、點(diǎn)源(遠(yuǎn)場)、帶端蓋的封閉幾何小容器和無限平面。ISO-CART-85上的瓶計(jì)數(shù)選件是“帶端蓋”封閉幾何形狀的一個(gè)例子。無限平面(土壤)模式提供沖刷到無限平面內(nèi)或無限平面上污染、脫落或大面積泄漏的非準(zhǔn)直測量,見的是地面上土壤的測量。
方法
在容器模式中,對于包裹、管道和表面的計(jì)數(shù),探測器通過單次點(diǎn)源測量進(jìn)行校準(zhǔn),即使在使用準(zhǔn)直器時(shí)也是如此。該初級校準(zhǔn)符合任何探測器的認(rèn)證標(biāo)準(zhǔn),可以外推或建模以匹配樣品的物理狀況、容器幾何形狀、材料和基質(zhì)組成。模型基于“點(diǎn) - 核”方法,它將整個(gè)測量問題分解為多個(gè)源/基質(zhì)像素,并計(jì)算它們對復(fù)合譜的貢獻(xiàn)并求和。該方法類似于蒙特卡羅方法,利用用戶提供的探測器參數(shù)(晶體直徑、晶體長度、死層和端蓋厚度)作為測量配置的一部分。除了一次點(diǎn)源校準(zhǔn)之外,不需要特殊的單獨(dú)測量來校準(zhǔn)探測器。
ISOTOPIC包括改進(jìn)的“封閉幾何”算法,其中探測器與容器之間的距離小于15厘米。
對于非準(zhǔn)直的大面積土壤計(jì)數(shù),可以使用由美國DOE EML2和后來擴(kuò)展3開發(fā)的“1米”方法。它適用于許多情況:
- 對以前使用過的場地進(jìn)行凈化評估
- 對緊急情況下沉積的核素進(jìn)行評估
- 核設(shè)施附近的常規(guī)環(huán)境監(jiān)測
EML方法將復(fù)雜的測量問題簡化為三個(gè)易確定因子的乘積。伽馬射線峰面積通過三個(gè)因子的乘積與特定的核素活度相關(guān)。一系列探測器類型和土壤條件的因子已被確定,并在程序內(nèi)列出。效率校準(zhǔn)使用1.33MeV下ANSI/IEEE 325-1996所規(guī)定的效率以及晶體長度和直徑確定。
為了提高低能量下的精度,用戶可以使用與容器模式相同的校準(zhǔn)來代替EML方法。
不需要探測器的特殊(且昂貴)蒙特卡羅校準(zhǔn)。通過選擇土壤類型和核素分布類型來確定衰減校正:近期(表面)沉積物、較舊(沖入)沉積物或自然(均勻)沉積物。能量和峰形校準(zhǔn)使用多線源進(jìn)行,可以自動化。如果您使用ISOTOPIC,則不會出現(xiàn)意外的探測器校準(zhǔn)成本。
單個(gè)容器的多次測量
在測量任何大型廢物容器時(shí),通常會從不同方向進(jìn)行多次測量,以確保獲得結(jié)果。如果只有一個(gè)硬件系統(tǒng)可用,則可以按順序完成測量,如果有多組硬件可用,則可以同時(shí)完成測量。ISOTOPIC可以根據(jù)用戶定義的加權(quán)平均值自動組合所得結(jié)果。當(dāng)同時(shí)使用多個(gè)探測器時(shí),可以在屏幕上同時(shí)顯示每個(gè)探測器的實(shí)時(shí)譜,以確保數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性。
標(biāo)準(zhǔn)和自定義報(bào)告
ISOTOPIC可在標(biāo)準(zhǔn)產(chǎn)品中提供靈活的報(bào)告。所有可更改的參數(shù)都可以包含在標(biāo)準(zhǔn)輸出報(bào)告中。分析結(jié)果存儲在MS Access兼容數(shù)據(jù)庫中,便于打印或?qū)С觯怨┻M(jìn)一步處理成總結(jié)報(bào)告。自定義的報(bào)告可以通過使用水晶報(bào)表生成。
硬件兼容性
與所有ORTEC CONNECTIONS應(yīng)用軟件產(chǎn)品一樣,ISOTOPIC與所有ORTEC MCA硬件兼容。特別是,它非常適合與IDM-200-V一起使用,這是一種完整的耐用型便攜式HPGe譜儀系統(tǒng),不需要使用液氮。
支持系統(tǒng)集成商
系統(tǒng)集成商通常需要開發(fā)自動化系統(tǒng),其中硬件控制和分析的細(xì)節(jié)在很大程度上都由人工操作員隱藏在軟件層下,該軟件層旨在提供簡化的用戶界面和/或允許無人值守的操作。標(biāo)準(zhǔn)用戶文檔集包含大量文檔,其中使用示例材料說明了如何從命令行控制分析引擎。分析參數(shù)和分析結(jié)果將保存到ACCESS兼容數(shù)據(jù)庫中。它提供了所有必需的文件結(jié)構(gòu)信息,包括ISOTOPIC數(shù)據(jù)庫文件結(jié)構(gòu)。頻譜或“SPC”文件結(jié)構(gòu)提供在單獨(dú)的隨附手冊中。
ORTEC硬件控制通過所謂的UMCBI實(shí)現(xiàn),它為所有受支持的譜硬件提供通用API。程序員工具包作為選件可向系統(tǒng)集成商提供有關(guān)如何從他/她自己開發(fā)的程序輕松控制MCA硬件的說明。通常,基本的ISOTOPIC程序用于設(shè)置系統(tǒng)硬件和校準(zhǔn),然后集成商的應(yīng)用程序?qū)⒃诔R?guī)的操作周期內(nèi)控制系統(tǒng)。利用這些工具和提供的文檔級別,系統(tǒng)集成商可以輕松開發(fā)復(fù)雜的測量系統(tǒng)。
使用ISOTOPIC
ISOTOPIC有兩種模式:管理員和操作員。操作員只需要從管理員定義的系統(tǒng)選項(xiàng)的最小子集中做出選擇。管理員模式用于定義允許操作員執(zhí)行的操作。向?qū)⒅笇?dǎo)管理員設(shè)置操作員程序。向?qū)г谶壿嫹纸M的屏幕上顯示參數(shù),并強(qiáng)調(diào)方法的可行性。
管理員/操作員分區(qū)使即使是半熟練的操作員也能在現(xiàn)場收集良好的數(shù)據(jù),同時(shí)減少浪費(fèi)的重復(fù)時(shí)間(每個(gè)測量項(xiàng)目的成本更低)。當(dāng)然,熟練的用戶可以選擇運(yùn)行兩種模式。
管理員可校準(zhǔn)系統(tǒng),創(chuàng)建庫,定義樣品幾何形狀、基質(zhì)、準(zhǔn)直器以及其他功能供操作員以后使用。管理員還可以定義允許操作員訪問的功能。
操作員主屏幕由管理員授予的權(quán)限決定,比管理員屏幕簡單很多。在日常使用中,對于容器分析,操作員只需要啟動采集,選擇配置(的標(biāo)準(zhǔn)容器配置),然后輸入“記錄數(shù)據(jù)”,例如容器ID、類型、重量和關(guān)鍵測量數(shù)據(jù)(如探測器到容器的距離)。
標(biāo)準(zhǔn)容器配置和準(zhǔn)直器配置由管理員定義和指定。容器配置包括默認(rèn)尺寸、材料和基質(zhì)細(xì)節(jié)。在需要時(shí),操作員可以指定和調(diào)用任何數(shù)量的這些配置。
分析工具
交互式結(jié)果圖
分析完成后,操作員可以通過使用核素圖調(diào)整容器/基質(zhì)物理參數(shù)(例如基質(zhì)密度或容器壁厚),以優(yōu)化結(jié)果。
該圖顯示了校正測量活度與所計(jì)算的每個(gè)核素參考峰值活度之間的百分比差異。管理員可選擇參考峰值。操作員可以優(yōu)化分析,調(diào)整容器、基質(zhì)和鈾的重量分?jǐn)?shù),以優(yōu)化結(jié)果。如果來自多峰核素的點(diǎn)在“零線”附近呈正態(tài)分布,這意味著具有良好的結(jié)果。在分析鈾時(shí),如果已知U-235濃縮,則可以輸入該值,以便更準(zhǔn)確地計(jì)算含有弱鈾活度樣品中的U-238和U-234值。通過該方法可以以更高的精度分析均勻和不均勻的樣品。對于材料分布不均勻的包裹,用戶將獲得可使一些核素活度圖變得較為平坦的參數(shù)組合。該圖與譜圖一起可以構(gòu)成輸出報(bào)告的一部分。
視場計(jì)算器
探測器視場是測量中的重要參數(shù)。軟件算法根據(jù)準(zhǔn)直器視場中“看到”的內(nèi)容進(jìn)行“校正”或調(diào)整,以分析整個(gè)容器的內(nèi)容。一般情況下,選擇視場以使其被容器填充,遠(yuǎn)于此位置將降低譜中的信噪比,近于此位置將導(dǎo)致測量更容易受到局部不均勻性的影響(通過在不同方向進(jìn)行多次測量,可以進(jìn)一步減小影響)。方便的視場計(jì)算器使操作員能夠評估容器的哪個(gè)部分實(shí)際上在準(zhǔn)直探測器的視場內(nèi)。
報(bào)告
完成微調(diào)后,操作員可為每個(gè)顯示活度和重量的核素選擇報(bào)告。然后打印這些結(jié)果并存檔。報(bào)告文件可以以數(shù)據(jù)庫摘要或完整報(bào)告的形式寫入,完整報(bào)告將顯示所有輸入和校正信息。使用報(bào)告生成器選項(xiàng)可以生成自定義報(bào)告。誤差估計(jì)的組件表格可用于幫助減少總體不確定性,例如,通過延長計(jì)數(shù)時(shí)間或重新定位探測器。如果任何校正看起來過大,用戶也會收到警告。計(jì)算每種核素的最小可檢測活性(MDA)。多次測量的活性、U或Pu的克數(shù)或MDA可報(bào)告為加權(quán)平均值。加權(quán)可由用戶定義。
結(jié)果的準(zhǔn)確性
單次測量的基本假設(shè)是整個(gè)物體包含與被測部分體積相同的基質(zhì)和比活度。通過從物體表面上的不同點(diǎn)進(jìn)行多次測量并比較相似性,可以減少由于該假設(shè)不正確導(dǎo)致的不準(zhǔn)確性。這些比較可用于開發(fā)單個(gè)物體的測量策略,從而減少此類系統(tǒng)誤差。如果需要,ISOTOPIC可以提供加權(quán)平均報(bào)告,包括相關(guān)的最小可檢測活性。
總體而言,結(jié)果準(zhǔn)確性的主要影響因素是:統(tǒng)計(jì)和計(jì)數(shù)時(shí)間、校準(zhǔn)不確定性、對單個(gè)物體進(jìn)行的重復(fù)測量次數(shù)(隨機(jī)不確定性)、基質(zhì)密度和核素分布的不均勻性以及從不同方向?qū)蝹€(gè)物體進(jìn)行的測量次數(shù)(系統(tǒng)誤差)。
10至50%的準(zhǔn)確度范圍應(yīng)被視為具有代表性,范圍更小的是均勻和輕質(zhì)基質(zhì)中明確定義的幾何形狀。
分析庫管理器
ISOTOPIC包含一個(gè)用于構(gòu)建自定義分析庫的綜合庫編輯器。編輯器允許操作員從主庫中剪切和粘貼核素和峰,向各個(gè)峰添加識別標(biāo)記(單個(gè)逃逸峰、X射線或其他)和分析(關(guān)鍵線或從活度計(jì)算中排除),并將庫另存為任何名稱。它還集成了完整的Nuclide Navigator(核素導(dǎo)航器)庫工具。ISOTOPIC將使用“核素導(dǎo)航器”,讀取Microsoft Access數(shù)據(jù)庫格式的“核素導(dǎo)航器”庫(無需轉(zhuǎn)換),并以數(shù)據(jù)庫格式保存庫以供“核素導(dǎo)航器”使用。
質(zhì)量保證
ISOTOPIC的質(zhì)量保證符合ANSI N13.30的要求。對于每個(gè)探測器,會監(jiān)測以下內(nèi)容:
- 探測器總本底
- 所有校準(zhǔn)核素的總(衰變校正)活度
- 平均FWHM比(譜與校準(zhǔn)標(biāo)準(zhǔn))
- 平均FW1/10M比(譜與校準(zhǔn)標(biāo)準(zhǔn))
- 與庫值的平均峰值偏移
- 實(shí)際峰值中心能量
計(jì)算細(xì)節(jié)
容器的同位素模式方法綜述
容器中同位素的活度由下式給出:
其中
Aisotope = 報(bào)告的同位素活度(Bq/μCi)。
PAmeas = 所測得的同位素參考伽馬射線的峰面積計(jì)數(shù)率(c/s)。該數(shù)量可直接從譜和采集活時(shí)時(shí)間確定。如果存在短半衰期同位素或流動樣品中的樣品活性快速變化,ORTEC的ZDT死時(shí)間校正算法將非常有用。
CFitem = 容器、基質(zhì)和樣本自衰減校正因子。ISOTOPIC根據(jù)配置中提供的物理數(shù)據(jù)計(jì)算這些數(shù)據(jù)。
CFcol= 準(zhǔn)直器校正因子。一些伽馬射線將穿透鍺探測器周圍的準(zhǔn)直器。準(zhǔn)直器校正因子在很大程度上取決于準(zhǔn)直器的直徑、準(zhǔn)直的深度和準(zhǔn)直器的壁厚以及輻射的角度及其能量。
通過先計(jì)算未被準(zhǔn)直器遮蔽的活度部分,然后計(jì)算剩余活度穿透準(zhǔn)直器的長度,可以確定準(zhǔn)直器校正因子。這針對被測物品的每個(gè)體素確定。
如果沒有準(zhǔn)直器,則設(shè)置為1。
BR?ray = 伽馬射線分支比。該信息包含在核素庫中。
det = 使用NIST可追蹤點(diǎn)源測得的探測器效率(cps/Bq、μCi)。典型的校準(zhǔn)距離是30厘米,在該距離處,探測器和源可以被視為點(diǎn)對象。在近距離處,不能忽視探測器長度和直徑尺寸。通過在校準(zhǔn)過程中提供這些尺寸,可以自動校正簡單的“點(diǎn)探測器”假設(shè)。ISOTOPIC管理員手冊1中描述了封閉幾何形狀的校正。
當(dāng)需要報(bào)告同位素的克數(shù)量Massisotope時(shí),這些由下式給出:
其中
N = 報(bào)告同位素的原子數(shù)。
λisotope = 報(bào)告同位素的衰變常數(shù) (秒–1)。
At = 被測量同位素的原子序數(shù)(g/Av)。
Av = 阿伏伽德羅常數(shù)。
平均多次測量的結(jié)果
將多次測量結(jié)果組合在一起后,可根據(jù)下式計(jì)算加權(quán)平均值:
Aaverage = ∑ Ai wi/∑wi
其中
Ai = 各活度(克或MDA)結(jié)果。
wi = 用戶定義的加權(quán)因子。
土壤方
比活度A (Bq/m2或Bq/g) 與凈峰值計(jì)數(shù)率Nf 有關(guān):
其中
Nf /N0 = 對于土壤中給定源分布,探測器在該能量下的角度校正因子。
N0 /Φ = 對于垂直于探測器面入射的峰值能量的平行伽馬射線束,每單位未經(jīng)碰撞通量的峰值計(jì)數(shù)率 (cpm/γ s–1)。
Φ/A = 每單位庫存在峰值能量下到達(dá)探測器的總未經(jīng)碰撞通量或土壤中的核素濃度 (γ cm–2 s–1) 或 (γ g–1 s–1)。
估算校準(zhǔn)因子的方法使用了有關(guān)探測器的信息和被測放射性核素的分布:
- 探測器效率(表示為%)
- 探測器方向(向上或向下)
- 探測器長寬比(以晶體長度/晶體直徑計(jì)算)
- 沉積剖面參數(shù)α/ρ值
對于所有自然發(fā)射體,假設(shè)α/ρ為0(均勻分布)。對于原狀土上的沉降,假設(shè)α/ρ為無窮大(僅用于表面分布)。
通過計(jì)算每個(gè)校準(zhǔn)參數(shù)的值,在ISOTOPIC中應(yīng)用Beck方法。將對所有被識別核素的每個(gè)伽馬射線進(jìn)行計(jì)算。
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1Hagenauer,R.C.,“對表征不佳放射性同位素的無損檢測定量分析”,第四次無損檢測和非破壞性廢物表征會議論文集,鹽湖城,1995年。
2H.L.Beck等人,“原位Ge(Li)和NaI(Tl)γ射線能譜測量”,美國能源部,環(huán)境測量實(shí)驗(yàn)室,HASL-258,9月(1972)。
3I.K.Helfer和K.M.Miller,“用于現(xiàn)場光譜測定的Ge探測器的校準(zhǔn)因子”,健康物理,第55卷,第1號,第15-29頁(1988)。
42012年NPL核工業(yè)能力測試練習(xí)。NPL報(bào)告IR 30 2013(英國國家物理實(shí)驗(yàn)室)。ORTEC系統(tǒng)在其中的編號為9。
5對于M-1模式下的土壤表征,建議使用晶體長度/直徑在0.5到1.3范圍內(nèi)的HPGe。80%的HPGe探測器符合此標(biāo)準(zhǔn)。ORTEC PROFILE M系列探測器非常適合這種和ISOTOPIC容器測量。規(guī)格-